针对网约车司机坚持索要高额报酬才归还手机的行为，这确实涉及到了法律问题。根据《中华人民共和国次刑法》第二百七十条的规定，如果司机将乘客的遗忘物（即手机）非法占为己有，并且数额较大且拒不交还，这符合侵占罪的构成要件。特别是当司机以此为手段索要高额报酬时，更显得其主观上具有非法占有的目的。因此，这种行为是违法的，乘客有权报警并寻求法律帮助。
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若网约车司机最终归还了手机，但乘客想追究其之前的勒索行为，可以采取以下措施：首先，收集相关证据，如通话记录、短信或录音等，证明司机存在勒索行为；其次，向当地公安机关报案，详细说明情况并提供证据；最后，配合公安机关的调查，等待处理结果。如果证据确凿，司机可能会面临法律责任。
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从法律角度看，乘客应首先保留好乘车记录、支付凭证等证据，以便在发生争议时证明自己的乘客身份。其次，一旦发现物品遗失，应立即与网约车平台或司机联系，并尝试协商归还事宜。若司机拒绝归还或索要高额报酬，乘客应立即报警并寻求法律帮助。同时，乘客也可以考虑通过法律途径追究司机的法律责任，以维护自己的合法权益。